Pompeo Mariani war nicht nur ein berühmter Maler, sondern auch ein großer und bedeutender Kunstsammler. In dem Archiv und dem Inventar seiner Sammlung (heute im Besitz der Stiftung Pompeo Mariani) befinden sich mehr als zwanzigtausend Objekte der unterschiedlichsten Gattungen. Leider ist es unmöglich, sie alle aufzuzählen und wir nennen hier nur die wichtigsten: Magdalena von Gianpietrino, Madonna mit Kind zugeschrieben Gherardo Dellenotti, Porträt des Notars von Gustave Courbet, Tänzerin von Edgar Degas, Radierungen von Francisco Goya, von Tiepolo, Rembrant, Anatomiestudie von Jean Louis David, bedeutende Skulpturen von Künstlern aus dem 19. Jahrhundert wie Grandi, Butti, Alberti, Secchi, Pandiani. Sehr wichtig ist auch die Sammlung von Tabakdosen aus Gold und Silber aus dem 18. und 19. Jahrhundert sowie der Schmuck von Cartier und Tiffany. Sein finanzielles Geschick, das auch aus den immer ansteigenden Verkäufen seiner Werke herrührte, führten ihn dazu, an den bedeutendsten Verkäufen antiker Gegenstände seiner Epoche teilzunehmen, wie der Verkauf des Ateliers von Edgar Degas in Paris. Die Stiftung Pompeo Mariani archiviert umsichtig die Objekte, die sich in seinem Besitz befanden, sowohl solche, die noch auffindbar als auch solche, die nach seinem Tod verlorengegangen sind.